Elly Conway (Bryce Dallas Howard) é a reclusa autora de uma série de romances de espionagem best-seller cuja noção de felicidade é passar a noite em casa com o seu computador e o seu gato, Alfie.

Mas quando as tramas dos seus livros ficcionais, centradas no agente secreto Argylle (Henry Cavill) e na sua missão de trazer a público a existência de um sindicato de espiões global, começam a refletir as ações secretas de uma organização de espiões da vida real, as noites tranquilas em casa tornam-se coisa do passado.

Acompanhada por Aiden (Sam Rockwell), um espião alérgico a gatos, Elly – com Alfie na sua mochila – percorre o mundo para se manter um passo à frente dos assassinos, enquanto a linha entre o mundo fictício de Elly e o real começa a desvanecer-se.